L. Montagnon et F. Spiegelman ; Collaborations : K. Wohrer (LCAM, Orsay) et M. Chabot (IPN, Orsay)
Cette opération s’inscrit dans le cadre d’une collaboration initiée avec K. Wohrer du LCAM et M. Chabot de l’IPN Orsay et qui étudient la fragmentation de petits agrégats de carbone chargés lors de collisions très énergétiques avec des cibles d’hélium (dissociation induite par collision ou ionisation dissociative).
Nous avons développé un code type SCF semi-empirique généralisant les modèles de liaison forte qui serait applicable à la dynamique non adiabatique d’agrégats de carbone (thèse de L. Montagnon).
L’originalité par rapport à des modélisations liaisons fortes standard provient de l’inclusion autocohérente de termes biélectroniques tenant compte de la charge (interactions électron-électron, atomiques et interatomiques inspirées de CNDO). Le cahier des charges imposé à cet hamiltonien est assez sévère, incluant la reproduction des géométries, des énergies de liaison des systèmes neutres et (multi) chargés, des potentiels d’ionisation successifs et d’une structure électronique excitée (spectre de plasmon raisonnable). Nous avons mis au point un hamiltonien répondant aux critères et développé un modèle
dépendant du temps, couplant dynamique électronique et dynamique Ehrenfest des noyaux, et qui permet d’étudier l’excitation électronique induite par une perturbation externe tel qu’un champ électrique ou une collision. Nous avons appliqué ce type de simulation pour étudier la dynamique résultant de la perturbation créée par un projectile d’hélium afin d’étudier la fragmentation de l’agrégat, neutre ou (multi) chargé. La dynamique Ehrenfest offre une voie praticable, malgré ses inconvénients, alors que la forte dégénérescence électronique rend difficile, dans le cas de ces agrégats, les approches multisurfaces explicites de type TSH. Nous avons également étudié les effets non-Born-Oppeneheimer sur la thermodynamique d’équilibre (simulations Monte Carlo multi-surfaces).
